Sự nghiệp sáng tác của Thái Ly bao gồm nhiều tác phẩm múa và kịch múa, trong đó nhiều tác phẩm đã trở thành trở thành kinh điển trong nghệ thuật múa Việt Nam như: Đôi bờ (âm nhạc Nguyễn Đình Tích),[4] Cánh chim và ánh mặt trời (âm nhạc Xuân Hòa), Katu (cùng Nghệ sĩ ưu tú Ngân Quý, âm nhạc Nguyễn Đình Tích), kịch múa như Hái hoa dâng Bác (nhạc Vĩnh Cát),[5] Bà mẹ miền Nam (âm nhạc Xuân Hòa - Nguyễn Đình Tích),[6][7] Bả Khó (âm nhạc Nguyễn Đình Tích)[8]... Những sáng tác trong những năm chiến tranh Việt Nam như Xuống đường (âm nhạc Lưu Hữu Phước), Bài ca hi vọng (âm nhạc Văn Ký - Trường Nam), Hoa sen Đồng Tháp (âm nhạc Thanh Trúc), Hội nghị Diên Hồng, Tiếng cồng vượt thác (âm nhạc Lưu Nhất Vũ), Chông đồng khởi, Du kích vót chông, Xé ảnh tổng Ngô...[9] Thời kỳ hòa bình ông có các tác phẩm múa Mâm vàng Cửu Long, Tiếng chày trên sóc Bom Bo....

Cánh chim và mặt trời là một tác phẩm tiêu biểu của ông với "hình ảnh cánh chim vùng lên trong mưa gió, cố bay lên đón ánh mặt trời để nói về khát vọng tự do" đã được nghệ sĩ Chu Thúy Quỳnh và nhiều nghệ sĩ khác biểu diễn thành công.

Tác phẩm múa Katu ông dàn dựng cùng Ngân Quý thể hiện cô gái Katu trong hình tượng Phật bà nghìn mắt nghìn tay là một tác phẩm tiêu biểu cho múa dân tộc. Tác phẩm đã giành Huy chương bạc trong Hội diễn nghệ thuật toàn quốc năm 1962 và giải thưởng quốc tế tại Bulgaria. Katu cũng được người dân Katu (Quảng Nam) biểu diễn và đã được biểu diễn rộng rãi trên các sân khấu trong nước và quốc tế.

Về kịch múa, ông là người đã biên đạo cho vở kịch múa (ballet) đầu tiên của Việt Nam là Hái hoa dâng Bác vào năm 1960 (âm nhạc Vĩnh Cát dựa trên vở ca kịch Chúc thọ Bác Hồ của Lưu Hữu Phước).[10] Sau này ông lại dàn dựng cho 2 vở kịch múa Bà mẹ miền Nam và Bả Khó, sau này đều trở thành những vở vũ kịch kinh điển của Việt Nam.[11]

Thái Ly là nhà biên kịch múa hàng đầu, có nhiều đóng góp to lớn cho nghệ thuật múa Việt Nam. Nhạc sĩ Ca Lê Thuần đã nói về ông: "Thái Ly trở thành một người nghệ sĩ lớn của ngành múa Việt Nam, bởi ông đã tiếp cận với nghệ thuật múa bằng cả ba con đường triết học, tâm lý học và xã hội học. Do đó, các tác phẩm của ông luôn phù hợp với công chúng, với xã hội nhằm hướng con người đến những vấn đề lớn lao của đất nước và thời đại". Theo Nghệ sĩ nhân dân Lê Huân, Thái Ly là một trong những biên đạo múa Việt Nam đi tiên phong sử dụng ngôn ngữ múa cổ điển châu Âu vào trong các tác phẩm múa dân gian, dân tộc từ những năm 60 của thế kỷ 20.[11]

Ngoài công tác quản lý và sáng tác, ông đã giảng dạy cho nhiều nghệ sĩ mà sau này nhiều người đã trở nên nổi tiếng như các Nghệ sĩ nhân dân Chu Thúy Quỳnh, Kim Quy,[12] Lê Huân,[13] Nghệ sĩ ưu tú Thành Lộc,[14]...